1、引言

紫外激光器在高密度光盤、機(jī)械加工、物質(zhì)表面改性、超微細(xì)加工、金屬探傷等工業(yè)領(lǐng)域，紫外線造影、細(xì)胞解析、微型手術(shù)刀等醫(yī)學(xué)領(lǐng)域，作為紫外光源的科研領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。但是，固體激光波長(zhǎng)都工作在近紅外區(qū)，直接產(chǎn)生更短波長(zhǎng)的激 光非常困難，采用非線性頻率變換獲得紫外激光是非常有效的方法。目前的研究主要集中于BBO和CLBO晶體上，由于BBO晶體的紫外吸收較多，溫度和角度的允許范圍也較小，這樣，對(duì)于高功率Nd: YAG 的4次，5次諧波產(chǎn)生的相位匹配條件就相對(duì)比較嚴(yán)格。1995年日本Yusuke  Mori 等首次報(bào)道了一種新型非線性晶體——硼酸銫鋰(CLBO), 具有較大的非線性系數(shù)，離散角小，雙折射適中，溫度帶寬和接收角范圍都很寬，抗損傷閾值高，特別是可以生長(zhǎng)大尺寸單晶，而且生長(zhǎng)周期短等優(yōu)點(diǎn)，非常適合 Nd:YAG 激光的高次諧波、紫外和頻以及紫外連續(xù) 可調(diào)諧光學(xué)參量振蕩器(OPO)。

日本OSAKA 大學(xué)Y.KYap等報(bào)道了Nd:YAG 激光器高次諧波，利用新型的非線性晶體 CLBO, 在重復(fù)頻率10 Hz,脈寬7ns. 基波輸入2800mJ時(shí)， 獲得600 mJ 的4次諧波輸出，320mJ 5次諧波輸出，由基波向5次諧波的轉(zhuǎn)換效率大于10%23另外 ，CLBO晶體也被成功地應(yīng)用在高重復(fù)頻率 (10kHz)全固態(tài)激光系統(tǒng)上，獲得的266nm的輸 出功率已經(jīng)大于20 WH。K.Kato等利用Nd:YAG的5次諧波(213 nm)與 Nd:YAG 的2次諧波抽運(yùn)的 KTP-OPO(1405 nm)在 CLBO晶體和頻，室溫下獲得 了185nm 深紫外激光，并給出了CLBO晶體的Sellmeier方程。中國(guó)科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所也曾報(bào)道過(guò) CLBO品體的倍頻特性，本文計(jì)算了CLBO相位匹配曲線、有效非線性系數(shù)、倍頻時(shí) 諧波走離角、允許參量等參數(shù)，并實(shí)驗(yàn)研究了利用 CLBO 晶體實(shí)現(xiàn)Nd:YAG 的4次諧波，獲得266 nm  輸出能量大于50mJ, 由2倍頻向4倍頻的轉(zhuǎn)換效率大于40%。

2、CLBO晶體的倍頻特性

由三波互作用的相位匹配條件和能量守恒定律 以 及 K.Kato! 等給出的 Sellmeier 方程，可以求出CLBO晶體的倍頻相位匹配曲線，如圖1,CLBO晶體 I類相位匹配和Ⅱ類相位匹配倍頻的相位匹配角 分別為：θ=29°,φ=45°和θ=42°,φ=45°,I 類相位匹配 4倍頻的相位匹配角為：0=62°,φ=45°,倍頻最短的 基波波長(zhǎng)分別為476 nm和640nm,這就意味著利用 CLBO 晶體倍頻所能獲得的最短波長(zhǎng)為238 nm, 比 KDP(260nm)和 LBO(277 nm)獲得的最短倍頻 波長(zhǎng)短，比BBO晶體獲得的最短倍頻波長(zhǎng)長(zhǎng)。無(wú)論 采用何種匹配方式都可以實(shí)現(xiàn)二倍頻輸出。

圖1 CLBO 晶體倍頻的相位匹配角

圖 2 為 CLBO晶體I類和Ⅱ類倍頻有效非線性系數(shù)，CLBO晶體的I類相位匹配適合 Nd:YAG激光的2倍頻，具有更大的有效非線性系數(shù)，日本OSAKA大學(xué) Y.K.Yap 等利用CLBO晶體，在Continuum的 Powerlite 激光器上實(shí)現(xiàn)了能量大于1.5J, 轉(zhuǎn)換效率大于50%的2倍頻輸出。對(duì)于I 類相位匹配來(lái)說(shuō)，Nd:YAG激光的4倍頻的有效非線性系數(shù)幾乎接近最大值。

圖2 CLBO晶體倍頻有效非線性系數(shù)

利用CLBO晶體對(duì)激光Nd:YAG倍頻時(shí)，不能達(dá)到非臨界相位匹配，所以存在離散角。計(jì)算結(jié)果如圖3所示，走離角最大在2°左右，明顯小于BBO晶體。對(duì)于高功率激光倍頻，由于基波的光斑直徑較大，光波的走離效應(yīng)影響并不明顯，在小能量激光 倍頻時(shí)，由于基頻光的能量密度較低，基頻光常常需要縮束或者聚焦，例如對(duì)于532 nm激光倍頻，利用12mm的 CLBO晶體，抽運(yùn)光光斑直徑不能小于 400mm,超過(guò)400mm, 抽運(yùn)光與倍頻光在晶體內(nèi)部將發(fā)生分離，使倍頻效率降低。

圖3 CLBO晶體倍頻時(shí)諧波走離角

對(duì)于小信號(hào)倍頻解，諧波的功率密度或轉(zhuǎn)換效率與相位失諧△k量關(guān)系密切，此關(guān)系通過(guò)函數(shù) sinc2(△kL/2)表現(xiàn)出來(lái)。當(dāng)△k=0 時(shí) ，sinc2(△kL/2)=1  為最大值。當(dāng)△k 增加時(shí)，函數(shù)sinc2(△kL/2)下降很快，當(dāng)△k=±π/l時(shí)，效率下降為最大值的近40%,為 最大允許相位失諧量，由其可以求得相位匹配的允許參量△θ:將相位失諧量△k 對(duì)在相位匹配角附近展成泰勒級(jí)數(shù)，略去二階以后的高階項(xiàng)，可以得出對(duì)應(yīng)于CLBO晶體的不同相位匹配方式倍頻時(shí)的允許角(如圖4)。

圖4 CLBO 晶體倍頻時(shí)允許角

3、利用CLBO晶體實(shí)現(xiàn)的4次諧波實(shí)驗(yàn)

利用燈抽運(yùn)振放Nd:YAG激光器，最大輸出能量為400 mJ, 脈寬為10 ns, 重復(fù)頻率1Hz 。 實(shí)驗(yàn)裝置如圖5所示，主振激光經(jīng)過(guò)一級(jí)放大后，利用Ⅱ類匹配KTP晶體對(duì)1064nm激光倍頻，相位匹配角 為θ=90°,φ=24.4°,晶體尺寸為9mm×9mm×6mm。再利用I類相位匹配CLBO晶體對(duì)532nm 激光倍頻，此時(shí)相位匹配角θ=62°,φ=45°,有效非線性系 數(shù)幾乎接近最大值，晶體尺寸為7mm×8mm×9mm，最后利用石英棱鏡將1064nm，532 nm，266 nm 分開(kāi)利用能量計(jì)測(cè)量。

圖5 Nd:YAG 四倍頻實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖6,7所示。無(wú)論是二倍頻還是四倍 頻輸出，隨著注入能量的增加，輸出能量呈線性增大，轉(zhuǎn)換效率在初期增長(zhǎng)較快，隨著注入能量的增加呈飽和趨勢(shì)。由1064 nm向532nm轉(zhuǎn)換的效率為50%, 最大輸出能量180 mJ，由532nm向266 nm 轉(zhuǎn)換的 效率接近40%,由于CLBO晶體和石英棱鏡的端面都 未鍍?cè)鐾改?，表面的反射損耗較大，最大紫外266 nm輸出能量為50 mJ。

圖6 532nm輸出能量和1064nm注人能量的關(guān)系

圖7 266nm輸出能量和532nm注人能量的關(guān)系

4、結(jié)論

CLBO晶體具有較大的非線性系數(shù)，離散角小，雙折射適中，溫度帶寬和接收角范圍寬，抗損傷閾值高等很多優(yōu)點(diǎn)，特別是可以生長(zhǎng)大尺寸單晶，而且生長(zhǎng)周期短等優(yōu)點(diǎn)，非常適合Nd:YAG 激光的高次諧波產(chǎn)生，為實(shí)現(xiàn)深紫外激光輸出提供了新途徑。但是 ，CLBO晶體還存在嚴(yán)重的潮解問(wèn)題，我們使用的 CLBO晶體大概一年時(shí)問(wèn)，由于潮解樣品先從各個(gè)頂角和棱邊開(kāi)裂，裂紋逐漸向晶體內(nèi)部延伸，最后導(dǎo)致整個(gè)晶體碎裂。目前，防止晶體潮解的一種方法是將晶體像BBO那樣密封在真空或者充氮?dú)獾暮凶永?，另一種方法是將晶體在加熱狀態(tài)下使用，如果CLBO晶體的潮解開(kāi)裂問(wèn)題一旦得到很好的解決， 它的應(yīng)用前景是非常廣闊的。